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Physique de la matière « tiède et dense »

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L’étude de la Matière Tiède et Dense (ou Warm Dense Matter – WDM) est un domaine émergent et ambitieux, à la frontière de la matière condensée et de la physique des plasmas. Dans cet état de la matière, la densité va de celle du solide à plus de 10 fois cette valeur. La température varie de 0.1 eV à 10 eV (soit environ de 1000 à 100.000 °C). Dans ce régime, la matière est principalement dégénérée, fortement couplée et non-idéale. Ceci entraîne une complexité de la physique qui promet d’être un terrain fertile pour de nouvelles découvertes scientifiques stimulantes, comme l’illustrent les nombreuses récentes conférences internationales et écoles concernant la WDM. L’état « tiède et dense » de la matière couvre un large domaine de phénomènes physiques depuis l’astrophysique et la géophysique (intérieur de planètes et d’étoiles), en passant par la fusion par confinement inertiel (premières étapes de la compression) et jusqu’à des procédés industriels tels que l’ablation et l’usinage laser ou l’endommagement laser.

De grandes incertitudes demeurent quant à la physique de ces états de la matière. D’un piint de vue théorique, il faut traiter ce problème avec des calculs ab initio (dynamique moléculaire) qui fonctionnent bien à base température (T < 1 eV), ou avec des méthodes variationnelles (Théorie de la Fonctionnelle Densité ou DFT) qui peuvent être très efficace dans la phase plasma. Néanmoins, pour la plus grande partie du diagramme de phase WDM, ces méthodes sont poussées à leurs extrêmes limites et des expériences sont indispensables pour discriminer entre les théories. Par conséquent, le point crucial est de créer et d’étudier la matière sous ces conditions dans le laboratoire, ce qui reste un grand défi.

©CELIA

Figure 1. Schéma de principe d’un chauffage isochore induisant la transition de phase ultra-rapide depuis un solide à la température du laboratoire jusqu’à l’état de « Matière Tiède et Dense ». Cet état de la matière est très transitoire, puisqu’il est suivi par une détente rapide au bout de quelques dizaines de ps.

Nous travaillons à la production homogène de matière à l’état « tiéde et dense » et à l’étude de la dynamique ultra-rapide de sa structure (ordre local attendu) et de ses propriétés électroniques, pendant la transition de phase ultra-rapide depuis le solide froid jusqu’à l’état WDM. Nous proposons de produire cette WDM par chauffage isochore d’un solide (Cf. Fig. 1) à partir d’une impulsion laser ultra-brève (échelle feMtosesode) et d’une impulsion de protons produits par laser (échelle picoseconde). Deux installations laser complémentaires sont utilisées : haut taux de répétition et énergie modérée au CELIA pour l’étude dans le domaine 0.1 – 1 eV (chauffage laser) ; laser de forte énergie et mono-coup au LULI, pour étendre cette étude à la gamme de 1 à 10 eV (chauffage par protons). Principalement deux diagnostics sont utilisés. Le premier est la spectroscopie d’absorption X ultra-rapide près des seuils (XANES) pour sonder l’ordre structurel local des ions, et plus généralement la frontière entre les états électroniques liés et libres. Le deuxième consiste à mesurer le déphasage induit et la réflectivité d’une impulsion laser optique pour sonder la dynamique des électrons libres (Interférométrie dans le Domaine de Fourier ou FDI).

Ce travail est réalisé dans le cadre d’une collaboration avec des équipes du CEA – DIF – DPTA et du LULI. Il bénéficie des compétences complémentaires de ces équipes, sur le plan expérimental et théorique. Ce projet est le résultat d’une discussion au sein du groupe de travail MEHDOC (Matière à Haute Densité d’Energie et Ondes de Choc, resp. M. Koenig) réunissant les principaux acteurs du domaine de la WDM dans la communauté française. Le développement de la spectroscopie d’absorption X ultra-rapide pour sonder la structure de la matière corrélé a aussi été identifiée comme un sujet majeur dans le GDR AppliX (Applications des nouvelles sources X, resp. A. Klisnick).

Spectroscopie d’Absorption X ultra-rapide près des seuils (XANES)

En irradiant des cibles de Z élevé, nous avons optimisé une source X brève (qques ps) de haute cadence (kHz) et présentant une émission intense et spectralement quasi-continue dans la gamme de 1.5 à 1.75 keV. L’objectif de cette étude est de réaliser des expériences de spectroscopie fine d’absorption X près du seuil K d’un échantillon d’aluminium (1.56 keV). Les structures présentes dans le spectre d’absorption au plus proche du seuil (1.55 – 1.65 keV) sont nommées XANES. Un peu plus loin est le domaine de l’EXAFS (1.6 – 1.75 keV). L’analyse de ces structures conduit à une information riche et assez directe de l’arrangement des atomes de l’échantillon sondé.

curves©CELIA

Figure 2. Gauche : spectres d’absorption X (XANES) mesurés près du flanc K d’un échantillon d’aluminium à la température ambiante, pour plusieurs épaisseurs d’échantillon (1000, 2000, 5000 Å, 1 et 2 µm du bas vers le haut). Les mesures sont artificiellement décalées verticalement pour plus de clarté. Elles sont obtenues en accumulant le rayonnement X issu de 30 s de tirs laser (4 mJ, 3 ps, 1 kHz) focalisés sur une cible d’Erbium. Droite : spectres XANES de l’aluminium froid calculés par la méthode des diffusions multiples en considérant 11 puis 43 atomes voisins.

Une première expérience a été réalisée début 2007 sur le laser Aurore du CELIA. La source X la plus adaptée a été optimisée en irradiant une cible d’Erbium. Des spectres d’absorption X près du seuil K d’échantillons d’aluminium ont été obtenus. Les structures XANES de l’aluminium à température ambiante sont clairement visibles et exploitables, y compris pour des épaisseurs d’échantillon très fines (1000 Å) comme le montre la Figure 2 (gauche). Les structures EXAFS sont plus faibles et nécessitent un travail plus approfondi sur la source X. Notre objectif est désormais d’étendre cette étude à des échantillons d’Aluminium chauffés par laser à quelques eV, en utilisant la technique pompe (laser de chauffage) – sonde (X). Ce travail fait l’objet de la thèse de Marion Harmand.

Afin de relier ces résultats à des modèles de matière dense, nous avons développé un code XANES basé sur la méthode des diffusions multiples. Actuellement, ce code calcule précisément la section efficace d’absorption autour d’un seuil K pour un atome situé dans un « cluster » d’autres atomes. Il a été validé pour des cas de type « solide cristallin » où les positions atomiques sont bien définies. Par ailleurs, notre but étant d’étudier la matière dense et tiède (WDM), nous avons mis au point une procédure qui, à partir d’une fonction de distribution de paires (la fonction « g(r) ») donnée, génère des configurations atomiques dans l’espace. Ces configurations sont construites pour échantillonner le g(r) et servent « d’input » pour le code XANES mentionné plus haut. Pour la partie « plasma dense » proprement dite qui permet d’obtenir un tel g(r), une approche de type HNC/DFT a été adoptée. Dans cette approche, les ions sont traités classiquement à l’approximation HNC (hypernetted chain) éventuellement améliorée par l’utilisation d’une fonction Bridge, tandis que les électrons sont traités dans le cadre de la DFT (Density Functional Theory). De la sorte, des profils complets de seuils K dans l’aluminium tiède et dense ont pu être calculés.

Interférométrie dans le domaine de Fourier

Le contrôle de la température de l’échantillon de matière chauffé et son confinement à la densité du solide est réalisé par la technique dite de l’interférométrie dans le domaine de Fourier (FDI). Ce diagnostic puissant repose sur l’interférence de deux impulsions laser courtes et décalées en temps, à la sortie d’un spectromètre. La première impulsion sert de référence et est réfléchie par l’échantillon avant l’interaction avec l’impulsion laser de chauffage. Le diagnostic mesure la réflectivité et la phase relative de la deuxième impulsion laser qu se réfléchit sur l’échantillon chauffé (Cf. Fig. 3).

interfero@CELIA

Figure 3. Exemple de spectre enregistré par l’interférométrie dans le domaine de Fourier. La coordonnée verticale correspond à une imagerie spatiale le long d’une dimension de la cible chauffée. La coordonnée horizontale est la coordonnée spectrale qui code l’information temporelle quand les impulsions sont à dérive de fréquence. Les franges sont le fruit de l’interférence des deux impulsions laser sonde dans le domaine de Fourier. La réflectivité de la sonde se traduit par un signal plus lumineux au niveau du plasma sondé (centre de l’image). Le déphasage entre les deux impulsions laser se traduit par un décalage des franges.

Ce dispositif conçu par une équipe de collaborateurs du LULI, mesure l’expansion de la zone chauffée avec une résolution temporelle femtoseconde. Cette technique améliorée permettra aussi d’obtenir des mesures résolues en temps sans précédent de la dynamique des électrons libres à la surface de l’échantillon, pendant la transition de phase ultra-rapide solide – WDM.