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Atomes et molécules en champ fort

publié le

Champs intenses, atomes, molécules

L’interaction entre un laser intense et la matière conduit à un ensemble de processus où un grand nombre de photons peuvent être émis ou absorbés. L’étude théorique de ces processus s’avère complexe et on a souvent intérêt à les aborder par la résolution directe de l’équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT), même lorsque la théorie des perturbations (TP) s’applique. Si on excepte le cas des systèmes atomiques à un électron actif, pour lesquels on a développé des approches (PT et ESDT) capables de les traiter avec un très haut degrés de précision, le problème des systèmes à plus de un électron actif (ou de symétrie non-sphérique) en interaction avec des champs très intenses est largement ouvert. Nous avons donc développé, en collaboration avec d’autres équipes européennes, un ensemble de méthodes puissantes nous permettant d’aborder la dynamique des atomes, molécules, et plus récemment des solides soumis aux champs lasers forts. Nous nous sommes appuyés sur la méthode spectrale (l’ESDT est résolue en développant la solution sur les fonctions propres du système isolé du champ) et sur des bases de fonctions B-splines. Le travaux récents portent principalement sur l’étude des atomes et molécules en champ très bref. Parallèlement à l’étude des atomes et molécules en champ fort nous traitons aussi le problème de l’ionisation multiphotonique du magnésium et du calcium dans le cadre de la théorie des perturbations. Ces études sont développées en collaboration avec des équipes d’expérimentateurs de l’Université de Chicago pour le magnésium (Prof. Berry) et de l’Université de Ioanina (Grèce, Prof. Bolonivos) pour le calcium. Dans ce cadre nous nous intéressons plus particulièrement à l’excitation multiphotonique des états autoionisants du Mg et de Ca.

Ces travaux trouvent des applications dans le domaine "traditionnel" de la spectroscopie multiphotonique et dans le contexte des expériences menées autour du laser Ti-Saphir (1Khz) (utilisation du rayonnement IR ou harmonique).

Electron energy spectrum for two-photon double ionization of helium in its ground state by an ultrashort pulse. The peak intensity is 1014 W/cm2and the photon energy 2.1 a.u.

Ionisation des atomes en champ intense

A short, eventually intense, laser pulse that interacts with matter can produce manifold
processes. The more complex the perturbed system (multielectron atoms, molecules, clusters,
etc.) and the larger the number of involved photons, the more difficult the theoretical study of
these processes. Direct numerical solutions of the time-dependent Schroedinger equation
appear to be both accurate and fruitful when the irradiated system is not too complex.
However, a newly revisited approach, based on so-called "Coulomb-Volkov" states, proved to
be a powerful tool to address multiphoton ionization processes in conditions often met in
some genuine experiments. The new approach, called CV2-, is particularly easy to implement
even with complex systems. The present version of CV2- provides reliable spectra of ejected
electrons as long as both, perturbation conditions prevail, and the photon energy exceeds half
the ionization potential. On account of the spectral width of a short pulse, the latest condition
means that excitation of the lower bound states of the target, which are likely to contribute to
ionization, may be achieved with a single photon. In this version, at least two photons are
required to ionize, thus restricting CV2- application to UV laser pulses.

Our first goal is the extension of the approach CV2- to ionization with larger wavelengths
(e.g., Ti-Sapphire laser wavelengths). This extension requires a new model that introduces
transient multiphoton excitation of intermediate bound states followed by a multiphoton
transition from the intermediate states to the continuum. Indeed, this quantum path to the
continuum interferes with the direct path. A Coulomb-Volkov approach to multiphoton
excitation may be an effective and elegant way to introduce intermediate bound states in the
new model. The numerical solution of the time-dependent Schroedinger equation is based on a "B-spline" expansion, will be used as a test of the
new model. The goal is to implement a code that provide reliable predictions of multiphoton
ionization of complex systems in a wide domain of laser wavelengths spanning the whole
range between infra-red and vacuum ultra- violet.

Deriving a CV2- model that allows us to make predictions beyond the perturbation regime is
our second goal. In fact, perturbation approaches, such as the first Born approximation or the
present-day models of CV2-, ignore the depletion of the initial state that can occur with
intense laser fields. It is the main defect of these approaches since this depletion is negligible
only when perturbation conditions prevail. Starting from the expression of the transition amplitude in the Schroedinger picture, we showed that one can renormalize the initial state
during the interaction time without in a relatively simple way. Further, when a single photon
is enough to ionize a target, we show that the evolution of both, the norm and the phase of the
initial state may be integrated in the CV2 approach. A first application of the new approach
will concerns the spectrum of electrons emitted by an insulator (CsI) irradiated by 30 fs pulses
of the Ti-Sapphire laser of the CELIA.

Ionization of H(1s) by two laser pulses of different durations, but with the same photon energy of 8.16eV
Ionization of H(1s) by two laser pulses of different durations, but with the same photon energy of 8.16eV